Nyárádszentmártonban született lelkészi családban. Apja korán elhalálozott. Édesanyja, Rozsnyai Vilma nevelte. Torockón és Kolozsvárt tanult. Az egyetemen történelem-földrajz szakon végzett. Előbb Székelykeresztúrra kapott tanári kinevezést. Itt 1833 - 1935-ig igazgató is volt. 1935-től Kolozsvárt tanított. Innen ment nyugdíjba 1943-ban.
Szentmártoni gazdag irodalmi és közéleti munkásságot fejtett ki. Írt lapokba és folyóiratokba. Írásait alapos tájékozottság és utánajárás jellemzi. Tagja volt a Székelység c. lap írógárdájának, felelős szerkesztője és kiadója a Keresztény Magvetőnek. A m. kir. miniszterelnökség Nemzetpolitikai Szolgálata révén az Unitárius Irodalmi Társaság nemzeti összekötőjeként működött. Gyűjtött és kiadott népmeséket.
Irodalmi munkásságának fő érdeme az unitárius fejedelem életrajzának megírása volt.
Mint közéleti ember előadásokat tartott az Unitárius Népfőiskolán, a budapesti és a kolozsvári Dávid Ferenc Egyletben. 1940-ben a Rádióban tartott előadást János Zsigmond politikájáról, művelődési és művészeti törekvéseiről. Részt vett a Magyar Kulturális Egyesületek Országos Szövetsége és az Erdélyi Párt munkájában.
Szentmártoni Kálmánt tanári működése alatt két kitüntetés érte. 1939-ben az Egyházi Főtanács t. b. igazgató címmel ruházta föl, 1943-ban pedig tanügyi főtanácsosi címet kapott. A II. világháborúban Budapestre menekült, ahol előbb az egyház akkori Kohári utcai épületében, utóbb a Hőgyes E. utcai házában lelt menedékre. A háború után visszaköltözött Kolozsvárra. Itt Fejezte be életét. Fölhasznált irodalom:
- : "Szentmártoni Kálmán." Unitár. Egyház. 1908. .8. sz.
- : "P. Szentmártoni Kálmán." Unitár. Közlöny. 1940. 10. sz.
Vári Albert: "P. Szentmártoni Kálmán." Ker. Magvető. 1943. 4.-5. füzet.
Gunda Béla: "P. Szentmártoni Kálmán székely népmese gyűjtő." Ethnográphia. 1968.